摘要：针对四氯化硅催化氢化过程采用第一性原理机理对其进行模拟研究,结果表明：没有催化剂时,SiCl4与H2反应能垒为464.45 kJ/mol,反应能量为74.94 kJ/mol,与热力学计算结果 71.85 kJ/mol一致.负载在HZSM-5分子筛上的氯化钡可催化四氯化硅氢化反应,其最具催化活性表面为（111）面;H2在BaCl2（111）面上表现排斥性;SiCl4表现为吸附性,可在BaCl2（111）表面稳定吸附并生成.SiCl3自由基,过程吸附能为448.33 kJ/mol;在催化剂BaCl2存在条件下,SiCl4与H2反应为自由基反应,反应步骤能垒为400.23 kJ/mol;氢化过程能垒降为184.97kJ/mol;催化氢化反应过程所需能量为64.20 kJ/mol.催化氢化过程反应条件相对无催化剂过程更为温和.

关键词：四氯化硅 催化加氢 第一性原理 自由基 氯化钡 

单位：四川大学化学工程学院 四川省多相流传质与化学反应工程重点实验室 四川成都610065