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多巴胺为前驱体过渡金属与N共同掺杂的碳纳米管催化剂ORR性能研究

杨建; 牛丽红; 张治军 分子催化 2016年第05期

摘要:采用多巴胺的自氧化聚合在多壁碳纳米管表面进行聚合沉积修饰,经热处理可得到氮掺杂的碳纳米管催化剂,通过调整沉积次数可控制表面聚多巴胺C-N膜的厚度,从而调控N的掺杂量.研究沉积次数对多壁碳纳米管催化剂表面形貌、化学组成及原子结合形态的影响,并考察N掺杂的多壁碳纳米管催化剂的氧还原反应活性.在此基础上,用多巴胺配合Mn、Fe离子进行共同聚合沉积,热处理后得到Mn(Fe)、N共同掺杂的多壁碳纳米管催化剂,对催化剂进行了多种测试和电化学表征.循环伏安和线性扫描的电化学表征表明,N掺杂可有效提高催化剂的氧还原反应(ORR)活性,C-N膜的厚度会影响催化剂性能,Mn(Fe)-N@MWCNTs催化剂的氧还原活性高于只有N掺杂的催化剂,两种催化剂氧还原反应均为4电子反应路径,可直接将氧气还原成H2O,且Fe.N@MWCNTs催化剂表现出较好的抗甲醇能力.SEM照片可以看到聚多巴胺在碳纳米管表面形成C-N膜;Raman分析表明聚多巴胺沉积后提高了催化剂表面的无序性,缺陷增多;XPS表征显示过渡金属的掺杂改变了CNx的结合状态.

关键词:聚多巴胺过渡金属掺杂多壁碳纳米管氧还原反应

单位:河南大学纳米材料工程研究中心; 河南开封457000; 河南大学特种功能材料教育部重点实验室; 河南开封457000; 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室; 甘肃兰州730000

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