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制备条件对Cu2O结构及甲醛乙炔化性能的影响

李海涛; 班丽君; 牛珠珠; 郝全爱; 王志鹏; 孟平凡; 张鸿喜; 赵永祥 分子催化 2019年第03期

摘要:以Cu(NO3)2·3H2O为铜源,在液相还原过程中,调变沉淀剂NaOH、还原剂L-抗坏血酸钠的加入顺序制备了Cu2O,借助X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)、俄歇电子能谱(XAES)和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段研究了制备条件对Cu2O结构及催化甲醛乙炔化性能的影响.结果表明,调变NaOH及L-抗坏血酸钠的添加方式改变了Cu2O的结晶度与粒径尺寸,从而使Cu2O表现出不同的炔化性能.先加入NaOH,后加入抗坏血酸钠,Cu2O结晶度高,粒径大,难以转化为活性物种炔化亚铜;先加入抗坏血酸钠,后加入NaOH,Cu2O被过度还原为非活性的金属Cu,两者均造成催化剂活性较低.而NaOH和抗坏血酸钠混合后添加的方式制备出表面Cu2O结晶完整而体相Cu2O分散度高的样品,这使得Cu2O高效转化为炔化亚铜活性物种,表现出最优的炔化性能,在适宜的反应条件下,1,4-丁炔二醇收率达到71.7%,经6次循环后,仍保持在56.5%.

关键词:1氧化亚铜甲醛乙炔化制备条件

单位:山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心; 山西太原030006

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