摘要：采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法系统研究了Cu2 ZnSnS4体相的晶格结构、能带、态密度及表面重构与H,Cl和F原子在Cu2 ZnSnS4（112）表面上的吸附和钝化机理.计算结果表明：表面重构出现在以金属原子Cu-Zn-Sn终止的Cu2ZnSnS4（112）表面上,并且表面重构使表面发生自钝化;当单个H,Cl或F原子吸附在S原子终止的Cu2ZnSnS4（112）表面上时,相比于桥位（bridge）、六方密排（hcp）位和面心立方（fcc）位点,三种原子均在特定的顶位（top）吸附位点表现出最佳稳定性.当覆盖度为0.5 ML时,无论H,Cl还是F原子占据Cu2ZnSnS4（112）表面的2个顶位均具有最低的吸附能.以S原子终止的Cu2ZnSnS4（112）表面在费米能级附近的电子态主要由价带顶部Cu-3d轨道和S-3p轨道电子贡献,此即表面态.当H,Cl或F原子在表面的覆盖度达0.5 ML时,费米能级附近的表面态降低,其中H原子钝化表面态的效果最佳,Cl原子的效果次之,F原子的效果最差.表面态降低的主要原因在于吸附原子从S原子获得电子致使表面Cu原子和S原子在费米能级处的态密度峰几乎完全消失.

关键词：第一性原理 吸附 钝化 

单位：兰州理工大学材料科学与工程学院省部共建有色金属先进加工与再利用国家重点实验室; 兰州730050; 德克萨斯农工大学化学系美国德克萨斯州金斯维尔市大学大道700号; 美国78363