摘要：采用固态离子交换法制备了不同硅铝比(Si/Al=5,10,25)的Cu/SSZ-13分子筛催化剂,探究硅铝比对其NH3选择性催化还原(NH3-SCR)活性位的影响规律,并通过X射线衍射(XRD),H2程序升温还原(H2-TPR),NOx程序升温脱附(NOx-TPD),NH3程序升温脱附(NH3-TPD),原位红外实验(in situ DRIFTS)等手段进行物化性质表征.活性测试结果表明,当Cu负载量为4wt%时,不同硅铝比的Cu/SSZ-13具有显著差异的SCR活性;其中,Cu/SSZ-13(10)的SCR活性最佳,200~450℃温度范围内NO转化率均大于80%.XRD和H2-TPR结果表明,硅铝比会影响Cu/SSZ-13的Cu物种的分布和氧化还原性.NOx-TPD和NH3-TPD结果表明,3种催化剂中Cu/SSZ-13(10)具有最多Cu2+离子,Cu2+离子可以为Cu/SSZ-13(10)提供更多的NOx吸附位点和Lewis酸性位点,而Lewis酸性位是Cu/SSZ-13主要的低温SCR活性位点,因此有利于NH3-SCR反应的进行.当硅铝比增加到25时,Cu/SSZ-13(25)的Lewis酸性位大量损失,导致其SCR活性明显下降.

关键词：氮氧化物 硅铝比 活性位点 

单位：中国人民大学环境学院; 北京100872; 清华大学环境学院; 北京100084