摘要：分别用第一性原理及原子间相互作用势对初始模型进行几何优化,所得稳定结构的晶格参数均与实验值符合较好.通过第一性原理密度泛函理论,计算了稳定结构La3Co29-xFexSi4B10化合物择优占位情况,计算结果表明,Fe原子最择优替代Co原子的2c晶位,择优占位顺序为2c〉8j1〉8i2〉8j2〉8i3〉16k〉8i1,这与实验结果非常符合.Fe原子每次只替代不同晶位的一个Co原子时,La3Co29-xFexSi4B10体系的晶格常数几乎不变,磁矩却发生了有趣的变化.当Fe原子沿着择优顺序依次替代不同晶位的所有Co原子时,随着La3Co29-xFexSi4B10体系中Fe原子含量的增多,其电子态密度整体向左移动.Fe原子完全替代Co时,与未掺杂时相比体系的总磁矩增加.最后,利用原子间相互作用势进一步预测了La3Co29-xFexSi4B10体系的晶格振动及热力学性质.在低频部分,振动模式主要由质量较大的Co,Fe和La元素作贡献;随着掺杂原子Fe的增多,体系的截止频率先减小后增多,中频部分由Si元素引起的振动模式减少;B-B强相互作用引起了高频部分的振动模式.基于声子态密度预测了不同数量Fe掺杂后体系的比热、熵和德拜温度的变化,当Fe含量大于Co时,德拜温度明显升高.

关键词：第一性原理 择优占位 电子态密度 晶格振动 

单位：北京市计算中心 北京100094 北京科技大学数理学院 应用物理研究所 北京100083