摘要：采用密度泛函理论的平面波超软赝势方法,对过渡金属Fe,Ni,Pd,Pt,Cu,Ag和Au的中性原子在锐钛矿TiO2（101）面上的掺杂改性开展了系统深入的理论研究.通过比较分析锐钛矿TiO2（101）面掺杂前后的几何结构、电子结构和光学性质等,揭示了宏观催化活性与电子结构、光电子特性之间的关联.结果表明：过渡金属掺杂能减小禁带宽度或引入杂质能级,从而提高TiO2（101）面的可见光响应;杂质能级通常位于禁带内,这主要是由过渡金属原子的d电子态贡献形成的;不同过渡金属掺杂的TiO2（101）面具有不同的光催化性能,这与掺杂后的禁带宽度、费米能级位置、杂质能级的形成位置以及过渡金属原子的最外层电子排布等有关.本研究为TiO2光催化剂结构设计与改性提供了指导性参考,并有利于加深人们对其他材料的过渡金属掺杂的理解.

关键词：过渡金属掺杂 电子结构 光学性质 

单位：北京理工大学物理学院; 北京100081; 中国科学院过程工程研究所; 多相复杂系统国家重点实验室; 北京100190