摘要：利用Gibbs自由能最小化原理对生物油模型化合物水相重整制氢过程进行了热力学平衡计算,考察了反应温度为340-660 K、压力比psys/pH2O为0.1-2.0时两个变量对H2选择性、CH4选择性、积碳以及原料转化率的影响。计算结果表明,当体系存在甲烷化与积碳反应时,原料转化率大于99.99%且无固态碳生成,但甲烷化较制氢反应热力学更有利。限制甲烷化反应后可提高H2选择性,其产氢机理主要为原料的直接裂解反应,且1 mol甲醇、乙酸与乙二醇可分别生成约0.999、1.940、1.999 mol的固态碳。同时限制甲烷化反应和积碳反应,在反应温度500 K、压力比psys/pH2O为1.1时,水相重整甲醇、乙酸、乙二醇可得到H2选择性为74.98%、66.64%、71.38%,且3种原料转化率均大于99%。

关键词：生物油 水相重整 制氢 热力学分析 

单位：中国科学院广州能源研究所 广州510640 中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室 广州510640 加拿大西安大略大学化工系 伦敦N6A589 加拿大