摘要：为研究钆锆烧绿石固化Pu（Ⅳ）的相变化情况及化学稳定性,以Gd2O3,ZrO2为原料,Ce（Ⅳ）作为Pu（Ⅳ）的模拟替代物质,采用冷压热烧结的方法制备出Gd2Zr2-xCexO7（0≤x≤2.0）系列样品.分别在40℃和70℃的合成海水中,对固化体的长期浸出性能进行研究.借助粉末X射线衍射仪对所制备样品的物相信息进行收集,利用等离子体质谱仪对固化体的浸出浓度数据进行分析.研究结果表明：当x≤0.08时,固化体保持为烧绿石相;当x〉0.08时,固化体转变为具有缺陷的萤石型结构相.固化体中Gd3＋,Zr4＋和Ce4＋在合成海水中,随着浸泡时间的延长浸出浓度逐渐上升,70℃下的浸出浓度高于40℃下的浸出浓度.在42 d时,固化体中Gd3＋的最大浸出浓度在0.032μg.ml.-1以下,Zr4＋的最大浸出浓度在0.003μg.ml.-1以下;Ce4＋的最大浸出浓度在0.032μg.ml.-1以下.

关键词：烧绿石 固化体 物相 化学稳定性 

单位：四川大学原子核科学技术研究所 成都610064 西南科技大学核废物与环境安全国防重点学科实验室 绵阳621010 中国工程物理研究院核物理与化学研究所 绵阳621900 日本国立综合研究大学院大学 三浦郡240—0193